近日，西班牙圣地亚哥-德孔波斯特拉大学Manuel Souto团队通过点击化学，将N_3-TEMPO自由基接枝至两种亚胺键连接COF的孔道壁，构筑TEMPO-TB和含三嗪单元的TEMPO-TP高电压多孔有机正极。作者以无黏结剂碳纳米管纸电极为载体，系统比较LiPF₆、LiClO₄、LiBF₄、LiDFOB和LiTFSI碳酸酯电解液，揭示TEMPO的p型储能并非仅取决于骨架，而受阴离子传输、界面电荷转移、活性位点可及性及赝电容行为共同调控。LiDFOB实现容量、倍率和循环稳定性的最佳平衡；在80 wt.%活性物质和40 mg cm^-2高载量下，电极仍获得约1.3 mAh cm^-2面容量。该研究提出电解液–框架匹配是高电压自由基COF正极设计的关键原则。

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