硫化物电解质凭借优异的离子电导率与良好的机械性能，在全固态锂电池中得到了广泛关注。然而，硫化物电解质在空气和有机溶剂中的化学稳定性较差，易发生结构降解和电化学性能退化，制约了其在全固态锂电池中的实际应用。尽管硫化物电解质在湿空气和有机溶剂中的降解机制得到了广泛研究，但空气中其他主要组分对其结构和性能的影响仍缺乏直接且定量的研究。

近日，中国科学院宁波材料技术与工程研究所姚霞银课题组系统探究了单一组分的N₂、O₂和CO₂对Li₆PS₅Cl和Li_5.4PS_4.4Cl_1.6硫银锗矿相硫化物电解质的影响。研究表明，两种电解质对N₂相对稳定，但易与O₂和CO₂发生反应。此外，Li_5.4PS_4.4Cl_1.6对O₂/CO₂稳定性弱于Li₆PS₅Cl，密度泛函理论计算证实，这源于其PS₃Cl结构单元中P-Cl键的键合强度较低。而通过氧掺杂得到的Li_5.3PS_4.2O_0.2Cl_1.5和Li_6.05PS_4.9O_0.1Cl_1.05在与O₂/CO₂发生氧化反应时展现出更正的自由能变化，可一定程度抑制固体电解质中PS₄^3-基团的分解。除了对O₂/CO₂的稳定性显著提升外，Li_5.3PS_4.2O_0.2Cl_1.5兼具优异的湿空气稳定性与有机溶剂耐受性。采用湿法涂覆工艺制备出厚度为12μm、离子电导率为2.34 mS cm^-1的电解质超薄膜。基于该电解质组装的LiNbO₃@LiCoO₂||Li原型电池和软包电池均展现出良好的电化学性能。

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